Liliana Castro fez uma participação de poucos capítulos em 'Alma Gêmea', mas bastou a curta passagem para a atriz se tornar uma das mais queridinhas da obra de Walcyr Carrasco.
Na novela espírita, Liliana era Luna, primeira esposa de Rafael (Eduardo Moscovis ), que morre com tiro após um roubo nos primeiros capítulos da trama. Mesmo assim, ela retorna como espírito por diversos momentos para ajudar Serena (Priscila Fantin ) a seguir seu caminho depois da reencarnação.
Em entrevista ao Notícias da TV, a atriz comentou sobre o impacto da morte de Luna no início da trama ao se colocar na frente de Rafael para salvá-lo de um tiro. "Tenho muito orgulho de dizer que fizemos acontecer de primeira. Foi um único take, e deu tudo certo. O difícil foi conter o choro enquanto todos corriam ao encontro da Luna e gritavam, se emocionavam... Foi um daqueles momentos mágicos em que a história toma conta e as emoções ficam à flor da pele. Até hoje, quando vejo essa cena, eu choro", lembrou.
Em relação à aparição do espírito da bailarina após a morte, Liliana diz que foi importante sua relação nos bastidores com Priscila Fantin. "Era tudo muito meticuloso e cheio de cuidados. Duro era não me emocionar ao ficar olhando para a Priscila com os olhos marejados. Me emocionava muito ao gravar com ela".
Após 'Alma Gêmea', Liliana participou de novelas na Record TV, como 'Caminhos do Coração' (2007), 'Os Mutantes' (2008) e 'Ribeirão do Tempo' (2010). A artista deixou de atuar no Brasil em 2019, na série Psi.
De lá para cá, ela se mudou para Los Angeles, nos Estado Unidos, onde realiza o projeto Socrática, um canal no YouTube relacionado a conteúdo educacional de Matemática, Ciências e Programação. Além disso, ela dá aulas de atuação e workshops para atores.